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AuthorKokoric, Vjekoslavdc.contributor.author
Date of accession2020-10-27T11:54:21Zdc.date.accessioned
Available in OPARU since2020-10-27T11:54:21Zdc.date.available
Year of creation2020dc.date.created
Date of first publication2020-10-27dc.date.issued
AbstractThis cumulative doctoral thesis is based on five publications in international peer-reviewed journals, and is focused on advanced mid-infrared gas sensing concepts taking advantage of substrate-integrated hollow structures (iHWGs) serving as waveguide and preconcentrator/molecular enrichment platform. Next to the primary development of advanced molecular enrichment schemes for exhaled breath analysis, the utility of iHWGs in additional application scenarios (e.g., catalysis) has been demonstrated. Consequently, the resulting publications comprise two thematic blocks: (a) the development and optimization of the so-called iPRECON and muciPRECON enrichment system, and (b) the implementation of iHWG-based infrared sensing concepts in novel application scenarios, i.e., catalysis research, and in combination with microfluidics for studying liquid phase activity changes. Trace gas analysis in general demands addressing very low (i.e., ppm to ppb) analyte concentrations with the required sensitivity, which frequently requests enrichment of the target analytes with complex sample matrices prior to the actual measurement. The developed miniaturized enrichment units facilitate enrichment factors up 50 and more without the requirement of complex instrumentation. Hence, mobile and compact infrared sensors with inherently limited optical path lengths, e.g., for the detection of volatile organic compounds, ideally benefit from such preconcentration strategies. The aim of this part of the thesis was therefore the development of equally compact enrichment devices that may be operated fully automated and autonomous, are user friendly, compact, robust, and fulfill analytical criteria such as reproducibility, repeatability, and recovery rates similar or even superior to conventional preconcentration methods based on solid phase adsorption/thermal desorption. The preconcentrator concepts developed in this thesis were exclusively based on the so-called substrate-integrated hollow waveguide (iHWG) technology pioneered at the IABC, and applied in combination with mid-infrared (MIR, 3-15 µm) spectroscopy/sensing technologies. In general, iHWGs are an attractive alternative to conventional multi-pass gas cells, and are characterized by efficient light transmission across the analytically relevant electromagnetic spectrum, while simultaneously serving as a highly miniaturized gas cell probing minute (i.e., few hundred microliters) sample volumes with exceptionally fast sample transient times. The very same iHWG structures fabricated into heat able substrates have been adapted to serve as preconcentration channel via packing solid sorbent materials adapted to the properties of the molecules that should be trapped into the hollow structure. Finally, the modularity and design flexibility of the iHWG technology enabled the application of MIR sensing technologies in entirely new application scenarios including monitoring fast catalytic processes, and analyzing how partial pressure changes (i.e., activity changes) of liquids may be observed and quantified via gas phase sensing concepts.dc.description.abstract
AbstractDiese kumulative Doktorarbeit basiert auf fünf Publikationen, die in internationalen referierten Fachzeitschriften veröffentlicht wurden. Der Fokus lag auf innovativen Gassensorikkonzepten im mittleren Infrarot, wobei die Vorteile von substrat-integrierten Hohllichtwellenleiterstrukturen (iHWGs) genutzt wurden, die auch als Präkonzentrator- bzw. Molekülanreicherungsplattform dienten. Neben der primären Entwicklung von kompakten Anreicherungssystemen zur Analyse ausgesuchter Zielmoleküle im Atemgas wurde der Nutzen von iHWGs in weiteren Anwendungsszenarien (z.B. Überwachung von Katalyseprozessen) demonstriert. Die daraus resultierenden Publikationen beinhalten daher zwei thematische Blöcken: (a) die Entwicklung und Optimierung des so genannten iPRECON- und muciPRECON-Anreicherungssystems und (b) die Implementierung von iHWG-basierten Infrarotsensorkonzepten in neuartige Anwendungsszenarien, d.h. in der Katalyseforschung, sowie in Kombination mit Mikrofluidik zur Untersuchung von Aktivitätsänderungen in der Flüssigphase. In der Spurengasanalyse wird der Nachweis von sehr niedrigen (d.h. ppm und sub-ppm) Analytkonzentrationen angestrebt. Wenn die Messtechnik selbst nicht sensitiv genug ist, ist die Anreicherung der Zielanalyten aus komplexen Probenmatrices vor der eigentlichen Messung erforderlich. Die im Rahmen der vorliegenden Arbeit entwickelten, miniaturisierten Anreicherungssysteme ermöglichen Anreicherungsfaktoren um das bis zu 50-fach und mehr. Davon profitieren mobile und kompakte Infrarotsensoren mit inhärent begrenzten optischen Absorptionsweglängen, z.B. zum Nachweis flüchtiger organischer Verbindungen, wenn sie um diese Anreicherungsstrategien erweitert werden. Ein wesentliches Ziel dieses Teils der Arbeit war daher die Entwicklung von ebenso kompakten und portablen Anreicherungssystemen, die vollautomatisch und autonom betrieben werden können, benutzerfreundlich und robust sind, aber auch wesentliche analytische Kriterien wie Reproduzierbarkeit, Wiederholbarkeit und Wiederfindungsraten gegenüber herkömmlichen Anreicherungsverfahren auf Basis von Festphasenadsorption/Thermodesorption erfüllen oder sogar übertreffen. Die im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Anreicherungskonzepte basierten ausschließlich auf der am IABC entwickelten sogenannten substrat-integrierten Hohllichtwellenleitertechnologie (iHWG), die in Kombination mit spektroskopischen bzw. sensorischen Messverfahren im mittleren Infrarot (MIR, 3-15 µm) eingesetzt wurden. iHWGs sind eine attraktive Alternative zu herkömmlichen Multiweg-Gaszellen und zeichnen sich durch effiziente Lichtleitung über das gesamte analytisch relevante elektromagnetische Spektrum aus. Gleichzeitig dienen sie als hochminiaturisierte Gasmesszellen, die das Beproben geringster Gasvolumina (d.h. einige hundert Mikroliter) ermöglichen und damit verbunden einen außergewöhnlich raschen Probendurchsatz. Die gleichen iHWG-Strukturen wurden zu beheizbaren Substraten verarbeitet und entsprechend angepasst, um als Anreicherungskanal zu dienen, in den feste Adsorptionsmaterialien gepackt wurden deren Eigenschaften entsprechdn der jeweiligen Zielmoleküle gewählt wurden. Abschließend ermöglichte die Modularität und Designflexibilität der iHWG-Technologie den Einsatz von MIR-Sensortechnologien in völlig neuen Anwendungsszenarien, einschließlich der Überwachung schnell ablaufender, katalytischer Prozesse und der Analyse und Quantifizierung von Aktivitätsänderungen von Flüssigkeiten über Gasphasensensorkonzepte.dc.description.abstract
Languageendc.language.iso
PublisherUniversität Ulmdc.publisher
Has partKokoric, V., Wilk, A. and Mizaikoff, B. (2015). iPRECON: an integrated preconcentrator for the enrichment of volatile organics in exhaled breath. Anal. Methods 7, 3664–3667.dc.relation.haspart
Has partKokoric, V., Wissel, P. A., Wilk, A. and Mizaikoff, B. (2016). muciPRECON: multichannel preconcentrators for portable mid-infrared hydrocarbon gas sensors.dc.relation.haspart
Has partKokoric, V., Widmann, D., Wittmann, M., Behm, R. J. and Mizaikoff, B. (2016). Infrared spectroscopy via substrate-integrated hollow waveguides: a powerful tool in catalysis research. Analyst 141, 5990–5995.dc.relation.haspart
Has partKokoric, V., Tütüncü, E., Seichter, F., Fortes, P. R., Raimundo, I. V. O. M. and Mizaikoff, B. (2017). Breath analysis with mid-infrared diagnostics.pp. 365–375,Handbook of Optoelectronics, 2nd Edition: Applied Optical Electronics (Volume Three): Part IX: Applications for Medicine, Health Monitoring, and Biotechnology, 2017 by CRC Press. ISBN: 9781315103617dc.relation.haspart
Has partKokoric, V., Theisen, J., Wilk, A., Penisson, C., Bernard, G., Mizaikoff, B. and Gabriel, J.-C. P. (2018). Determining the Partial Pressure of Volatile Components via Substrate-Integrated Hollow Waveguide Infrared Spectroscopy with Integrated Microfluidics. Anal. Chem. 90, 4445–4451.dc.relation.haspart
LicenseStandarddc.rights
Link to license texthttps://oparu.uni-ulm.de/xmlui/license_v3dc.rights.uri
KeywordMIR-Spektroskopiedc.subject
Dewey Decimal GroupDDC 530 / Physicsdc.subject.ddc
Dewey Decimal GroupDDC 620 / Engineering & allied operationsdc.subject.ddc
LCSHCollection "Diagnostics"dc.subject.lcsh
TitleMid-infrared trace gas analysis via substrate-integrated hollow waveguides and preconcentratorsdc.title
Resource typeDissertationdc.type
Date of acceptance2020-08-05dcterms.dateAccepted
RefereeMizaikoff, Borisdc.contributor.referee
RefereeLindén, Mikadc.contributor.referee
DOIhttp://dx.doi.org/10.18725/OPARU-33553dc.identifier.doi
PPN1736840495dc.identifier.ppn
URNhttp://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:289-oparu-33615-9dc.identifier.urn
GNDInfrarotspektroskopiedc.subject.gnd
GNDDiagnostikdc.subject.gnd
GNDSpurengasdc.subject.gnd
GNDAnalysedc.subject.gnd
GNDAnreicherungdc.subject.gnd
GNDAtemdc.subject.gnd
FacultyFakultät für Naturwissenschaftenuulm.affiliationGeneral
InstitutionInstitut für Analytische und Bioanalytische Chemieuulm.affiliationSpecific
InstitutionInstitut für Anorganische Chemie II (Synthese und Charakterisierung anorganischer Materialien)uulm.affiliationSpecific
Grantor of degreeFakultät für Naturwissenschaftenuulm.thesisGrantor
DCMI TypeTextuulm.typeDCMI
CategoryPublikationenuulm.category
EU projectTROPSENSE / Development of a non-invassive breath test for early diagnosis of tropical diseases / EC / H2020 / 645758uulm.projectEU
EU projectVOGAS / Screening of Gastric Cancer via Breath volatile organic compounds by Hybrid Sensing Approach / EC / H2020 / 824986uulm.projectEU
FundingU.S. Department of Energy by Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) [DE-AC52-07NA27344]uulm.funding
FundingLLNL [B598643, B60301]uulm.funding
Bibliographyuulmuulm.bibliographie


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