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AuthorKarpenko, Alexanderdc.contributor.author
Date of accession2016-03-14T15:20:25Zdc.date.accessioned
Available in OPARU since2016-03-14T15:20:25Zdc.date.available
Year of creation2007dc.date.created
AbstractIn der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen und Ergebnisse zur Tieftemperatur Wassergas-Shift Reaktion (WGS) über Au/CeO2 Pulverkatalysatoren beschrieben. Für die verwendeten Au/CeO2 Katalysatoren wurde ein starker Einfluss der Konditionierung (Temperatur, Atmosphäre) und der Katalysatoroberfläche auf die Aktivität und die Deaktivierung bestimmt. Die Ceroxidoberfläche dient dabei während der WGS Reaktion als Reservoir für die Speicherung des bidentaten Formiats (Zwischenprodukt). Gold ist grundsätzlich notwendig, um mehr CO auf dem Katalysator zu adsorbieren als auf reinem Ceroxid. Das bidentate Formiat bildet sich vermutlich in engem Kontakt zu den Au Partikeln. Die CO Adsorption und die folgende Formiatbildung findet überwiegend auf Au(3+) Kationen und sehr kleinen Au Partikeln (< 1 nm, Au(0`)) statt. Au(0) Spezies sind hauptsächlich für die Zersetzung des bidentaten Formiats notwendig. Dabei existiert ein optimales Verhältnis zwischen der Goldbeladung und der Katalysatoroberfläche der Au/CeO2 Katalysatoren. Des Weiteren wurde der Deaktivierungsmechanismus (Aufbau von monodentatem Karbonat) identifiziert und eine optimale Reaktivierungsprozedur wurde erfolgreich entwickelt. Aufgrund der vorliegenden Ergebnissen wird folgender Reaktionsmechanismus für die WGS Reaktion über Au/CeO2 Katalysatoren vorgeschlagen: CO adsorbiert hauptsächlich auf Gold. Wasser adsorbiert auf Ceroxid und dissoziiert anschließend auf dem Träger. Die entstandenen verbrückten OH-Gruppen reagieren an der Grenzfläche ("Interface") zwischen Gold und Träger mit CO, dabei sind beide Spezies (OH(ad) und CO(ad)) auf der Oberfläche mobil. Diese Reaktion wird durch Au(3+) Spezies und sehr kleine Au Partikel (< 1 nm) und möglicherweise Au(0) beschleunigt. Es entsteht bidentates Formiat als Zwischenprodukt. Die Zersetzung des bidentaten Formiats (ratenlimitierender Schritt) findet auf metallischen Au(0) Spezies statt.dc.description.abstract
Languagededc.language.iso
PublisherUniversität Ulmdc.publisher
LicenseStandard (Fassung vom 03.05.2003)dc.rights
Link to license texthttps://oparu.uni-ulm.de/xmlui/license_v1dc.rights.uri
KeywordAu/CeO2dc.subject
KeywordWGS Reaktiondc.subject
Dewey Decimal GroupDDC 540 / Chemistry & allied sciencesdc.subject.ddc
LCSHCatalysisdc.subject.lcsh
TitleUntersuchung der Tieftemperatur Wassergas-Shift Reaktion über Au/CeO2 Katalysatorendc.title
Resource typeDissertationdc.type
DOIhttp://dx.doi.org/10.18725/OPARU-1119dc.identifier.doi
URNhttp://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:289-vts-62803dc.identifier.urn
GNDAktives Zentrumdc.subject.gnd
GNDKatalysatordc.subject.gnd
GNDReaktionsmechanismusdc.subject.gnd
FacultyFakultät für Naturwissenschaftenuulm.affiliationGeneral
Date of activation2008-02-01T12:01:14Zuulm.freischaltungVTS
Peer reviewneinuulm.peerReview
Shelfmark print versionZ: J-H 11.760; W: W-H 9.959uulm.shelfmark
DCMI TypeTextuulm.typeDCMI
VTS-ID6280uulm.vtsID
CategoryPublikationenuulm.category
University Bibliographyjauulm.unibibliographie


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